ISO/IEC 17025に基づく試験所活動について; ゲルマニウム半導体検出器による環境試料の放射能測定

漆舘 理之*; 依田 朋之; 大谷 周一*; 山口 敏夫*; 國井 伸明*; 栗城 和輝*; 藤原 健壮; 新里 忠史; 北村 哲浩; 飯島 和毅

JAEA-Review 2022-023, 8 Pages, 2022/09

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日本原子力研究開発機構(JAEA)では、東京電力(株)福島第一原子力発電所の事故を契機に、2012年に福島県福島市内に分析所を開設し、ゲルマニウム半導体検出器による環境試料の放射能測定を開始した。2015年10月にゲルマニウム半導体検出器を用いたガンマ線の放射性分析(Cs、Cs)の試験所として、公益財団法人日本適合性認定協会(JAB)からISO/IEC 17025規格の認定を受けた。試験所は、2022年3月末までに約60,000のさまざまな環境サンプルを測定した。試験所の品質管理および測定技術は、JABの定期的な監視によって認定されており、2019年9月に放射能分析研究機関として認定を更新した。

Developing accelerator mass spectrometry capabilities for anthropogenic radionuclide analysis to extend the set of oceanographic tracers

Hain, K.*; Martschini, M.*; Glce, F.*; 本多 真紀; Lachner, J.*; Kern, M.*; Pitters, J.*; Quinto, F.*; 坂口 綾*; Steier, P.*; et al.

Frontiers in Marine Science (Internet), 9, p.837515_1 - 837515_17, 2022/03

https://doi.org/10.3389/fmars.2022.837515

Vienna Environmental Research Accelerator (VERA)における加速器質量分析(AMS)の最近の大きな進歩は、検出効率向上とアイソバー抑制向上であり、環境中の極微量の長寿命放射性核種を分析する可能性を開くものである。これらの核種はU, Cs, Tc及びSrであり、通常は安定して海水中に溶存していることから、海洋混合・循環や放射性物質の広がりを研究する海洋トレーサーへの適応が重要になる。特に、同位体比U/UとCs/Csは元素分別の影響を受けないため、放出源の特定に有力なフィンガープリントであることが我々の研究によって実証されている。検出効率の向上により、10Lの海水試料で主要長寿命アクチニドU, Np, Pu, Amに加え、非常に稀なUを分析することが可能となり、北西太平洋におけるアクチノイドの典型的な深度プロファイルを得ることに成功した。特にSr分析に関しては、IAEAの標準物質(例えばIAEA-A-12)を用いて我々の新しいアプローチが海洋学的研究へ応用可能であることを示した。我々の推定では、SrとCsそれぞれの分析に必要な海水はわずか(1-3)Lである。

Incorporation of U, Pb and rare earth elements in calcite through crystallisation from amorphous calcium carbonate; Simple preparation of reference materials for microanalysis

宮嶋 佑典*; 斉藤 綾花*; 鍵 裕之*; 横山 立憲; 高橋 嘉夫*; 平田 岳史*

Geostandards and Geoanalytical Research, 45(1), p.189 - 205, 2021/03

https://doi.org/10.1111/ggr.12367

LA-ICP-MSによる方解石の同位体分析における不確実性は、主にデータの正規化と検証のために使われる標準試料の均質性によって支配される。本研究では、元素・同位体組成の均質な方解石の標準試料を作製するために、元素をドープした試薬溶液から沈殿させたアモルファス炭酸カルシウムを経由して、熱と圧力をかけて結晶化し、U, Pbと希土類元素を方解石に取り込ませた。X線吸収スペクトルから、Uは合成された方解石中にU(VI)として存在し、水性のウラニル・イオンとは異なる構造で存在することが示唆された。本研究の方解石へのUの取り込み率は、既報研究に比べ高かった。合成した方解石中の元素濃度のばらつきは12%未満で、概ね7%以内であった。U/Pb比のばらつきが各元素濃度のばらつきに応じて3-24%程度である一方で、Pb/Pb比のばらつきは1%以下であった。この合成方解石を標準試料として用いて、天然の方解石標準試料(WC-1)の年代測定を行ったところ、3%以内の不確かさで年代が求められた。本研究で提示した合成手法は、元素濃度を任意に調整した均質な方解石の合成に有効であり、また、合成試料はU-Pb地質年代学のための天然標準試料に代わる有望なものである。

A Cubic CeBr gamma-ray spectrometer suitable for the decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

冠城 雅晃; 島添 健次*; 大鷹 豊*; 上ノ町 水紀*; 鎌田 圭*; Kim, K. J.*; 吉野 将生*; 庄子 育宏*; 吉川 彰*; 高橋 浩之*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 971, p.164118_1 - 164118_8, 2020/08

https://doi.org/10.1016/j.nima.2020.164118

Our work focused on the passive gamma-ray analysis (PGA) of the nuclear fuel debris based on measuring gamma rays with an energy greater than 1 MeV for the decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (FDNPS). The PGA requires gamma-ray spectrometers to be used under the high dose rates in the FDNPS, then we fabricated a small cubic CeBr spectrometer with dimensions of 5 mm 5 mm 5 mm, coupled to a Hamamatsu R7600U-200 photomultiplier tube (PMT). The performance at dose rates of 4.4 to 750 mSv/h in a Co field was investigated. The energy resolution (FWHM) at 1333 keV ranged from 3.79% to 4.01%, with a standard deviation of 6.9%, which met the narrow gamma decay spectral lines between Eu (1274 keV) and Co (1333 keV). However, the spectra shifted to a higher energy level as the dose rate increase, there was a 51% increase at the dose rates of 4.4 to 750 mSv/h, which was caused by the PMT gain increase.

Vertical distributions of Iodine-129 and iodide in the Chukchi Sea and Bering Sea

三輪 一爾; 小畑 元*; 鈴木 崇史

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(5), p.537 - 545, 2020/05

https://doi.org/10.1080/00223131.2019.1699189

本研究では、チャクチ海, ベーリング海において人為起源の放射性核種であるIodine-129(I)の鉛直分布の観測を実施した。現在、Iの主なソースはヨーロッパの核燃料再処理施設である。2013年6月から8月の観測結果よりチャクチ海, ベーリング海におけるI濃度はフォールアウトレベルであった。ヨーロッパの核燃料再処理施設から海洋に放出されたIを高濃度に含んだ海水の流入は確認できなかった。また、海洋の生物生産に重要な役割を果たしているヨウ化物イオンの鉛直分布をチャクチ海, ベーリング海にて初めて観測した。観測の結果、当海域においては海底付近でヨウ化物イオンの濃度が高くなる傾向が見られた。

Guidance for gamma spectrometry intercomparison based on the information obtained through five intercomparisons during the Fukushima mapping project

三上 智; 石川 大輔*; 松田 秀夫*; 星出 好史*; 奥田 直敏*; 坂本 隆一*; 斎藤 公明

Journal of Environmental Radioactivity, 210, p.105938_1 - 105938_7, 2019/12

https://doi.org/10.1016/j.jenvrad.2019.03.014

2011年12月から2015年8月の間に、67チームが参加したin situスペクトロメトリ(土壌沈着量評価)の相互比較を福島第一原子力発電所からの放射性物質に汚染された3つのサイトで計5回実施した。放射性セシウム(Cs and Cs)の土壌沈着量 とKの土壌中濃度の各チームによる評価値は、最良でそれぞれ変動係数で5-6%と4-5%以内で一致した。また、Cs/Cs比は変動係数で1-2%以内で一致した。これらの比較結果はこれまでのマップ事業における沈着量測定精度を保証するものである。また、放射性セシウムがほぼ均一に分布しているある一つのサイトにおいて2つの相互比較方法を実施した。1つは全く同じ地点上で各チームが交替で測定を行うシーケンシャル法、もう一つは半径3m程度以内の狭い範囲に全ての検出器を配置し同時に測定を行う同時測定法である。この両法の相互比較結果を比較したところ、参加チームによる評価値の一致の程度は両法で同程度であった。このような知見を踏まえ、2つの相互比較法の標準手法を提案した。スペクトロメトリの信頼性確認のために効果的に活用されることを期待する。

Measurements of thermal-neutron capture cross-section and resonance integral of neptunium-237

中村 詔司; 北谷 文人; 木村 敦; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(6), p.493 - 502, 2019/06

https://doi.org/10.1080/00223131.2019.1598304

放射化法によりNp(n,)Np反応の熱中性子捕獲断面積()及び共鳴積分(I)を測定した。Npの0.489eVにある第一共鳴に注意を払い、カドミウム差法において、ガドリニウムフィルタを用いて、カットオフエネルギーを0.133eVに設定してを測定した。ネプツニウム237試料を、京都大学複合原子力科学研究所の研究炉にて照射した。照射位置における熱中性子束、及び熱外ウェストコット因子を決定するために、金合金線モニタ、及びコバルト合金線モニタも一緒に照射した。照射したネプツニウム237試料及びモニタ試料の生成放射能を、ガンマ線分光により測定した。ウェストコットの理論に基づき、とIを、それぞれと186.96.2 barn、及び100990 barnと導出した。

Ion desorption from bulk cesium chloride at moderate temperature (500C) under electric field

馬場 祐治; 下山 巖

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 16, p.53 - 59, 2018/03

https://doi.org/10.1380/ejssnt.2018.53

固体を真空中で加熱すると吸着物質の一部がイオンとして脱離する現象は「表面電離」として知られているが、化合物など複雑な系では、その機構はわかっていない。本研究では、塩化セシウムおよび他のアルカリ金属塩化物の表面電離について調べた。塩化セシウムの場合、中性Csは塩化セシウムの融点に近い摂氏645度で脱離するが、Csイオンの脱離は、摂氏400度から観測された。脱離するイオンと中性粒子の比(Cs/Cs )は、410度で最大となった。Cs/Cs 比の温度依存性を、Saha-Langmuirの式で解析した結果、この現象は、塩化セシウムの構造変化に伴う表面の仕事関数変化によるものであることがわかった。

High precision analysis of isotopic composition for samples used for nuclear cross-section measurements

芝原 雄司*; 堀 順一*; 高宮 幸一*; 藤井 俊行*; 福谷 哲*; 佐野 忠史*; 原田 秀郎

EPJ Web of Conferences, 146, p.03028_1 - 03028_4, 2017/09

https://doi.org/10.1051/epjconf/201714603028

For the accuracy improvement of nuclear data of minor actinides and long-lived fission products in AIMAC project, high quality data of the isotopic composition of samples are indispensable. The objective of this research is to obtain the isotopic composition data of samples contributing to the analysis of nuclear cross-section measurement data by mass spectrometry etc. In this study, we analyzed the isotopic composition of two Am samples ( Am sample and Am sample) mainly by the thermal ionization mass spectrometry (TIMS). In addition to the TIMS, Am samples were also analyzed by -spectrometry. In the analysis by both methods, the impurities such as Pu, Pu, Cm andCm were also observed. The results of these analyses are presented together with the developed high precision analytical method.

Application of automated particle screening for effective analysis of individual uranium particles by thermal ionization mass spectrometry

江坂 文孝; 鈴木 大輔; 蓬田 匠; 間柄 正明

Analytical Methods, 8(7), p.1543 - 1548, 2016/02

AA2015-0572.pdf:0.66MB

https://doi.org/10.1039/C5AY02841H

原子力施設で採取された環境試料中の個々のウラン粒子の同位体比分析は、施設での未申告原子力活動を検知する上で重要である。本研究では、効率的な分析法の開発を目的として、自動粒子スクリーニングを利用して測定する粒子を選別し、表面電離質量分析法(TIMS)により同位体比分析を行う方法の開発を行った。本法により実際の査察試料を分析した結果、従来法に比べて分子イオンの影響を低減化して個々のウラン粒子の同位体比を決定することが可能なことが示され、本法の有効性が確かめられた。